Paul Moore war Absolvent der St. Paul’s School und der Yale University, wo er wie sein Vater Mitglied der Wolf’s Head Society war. Er war Präsident der Berkeley Association, der bischöflichen Studentengruppe und Pfadfinderführer in Yale.

Er war Mitglied einer der reichsten Familien Amerikas. Moore war von Mitte der 1960er Jahre bis zur Präsidialverwaltung von George H.W. Bush Senior Fellow der Yale Corporation.Moore trat 1941 dem Marine Corps bei. Er war ein hochdekorierter Kapitän des Marine Corps, ein Veteran der Guadalcanal-Kampagne während des Zweiten Weltkriegs, der das Navy Cross, einen Silver Star und ein Purple Heart erhielt. Nach dem Krieg kehrte Moore nach Hause zurück und wurde 1949 nach seinem Abschluss am General Theological Seminary in New York City ordiniert. Moore wurde Rektor der Grace Church Van Vorst, einer innerstädtischen Gemeinde in Jersey City, New Jersey, in der ehemaligen Gemeinde Van Vorst, wo er von 1949 bis 1957 diente. Dort begann er seine Karriere als sozialer Aktivist und protestierte gegen innerstädtische Wohnverhältnisse und Rassendiskriminierung. Er und seine Kollegen belebten ihre Innenstadtpfarrei neu und wurden in der Kirche für ihren Einsatz gefeiert.1957 wurde er zum Dekan der Christ Church Cathedral in Indianapolis, Indiana, ernannt. Moore führte die konservative Hauptstadt des Mittleren Westens durch seine Arbeit in der Innenstadt in den sozialen Aktivismus ein. Moore diente in Indianapolis, bis er 1964 zum Suffraganbischof von Washington, DC, gewählt wurde.Während seiner Zeit in Washington wurde er national bekannt als Verfechter der Bürgerrechte und Gegner des Vietnamkrieges. Er kannte Martin Luther King Jr. und marschierte mit ihm in Selma und anderswo. 1970 wurde er zum Koadjutor und Nachfolger von Bischof Horace Donegan in New York City gewählt. Er wurde 1972 zum Bischof der Diözese New York ernannt und bekleidete diese Position bis 1989.Moore war weithin bekannt für seinen liberalen Aktivismus. Während seiner gesamten Karriere sprach er sich gegen Obdachlosigkeit und Rassismus aus. Er war ein wirksamer Verfechter der Interessen der Städte und nannte die Unternehmen, die New York verlassen, einmal „Ratten, die ein sinkendes Schiff verlassen“. Er war der erste Bischof, der eine offen homosexuelle Frau, Ellen Barrett, als Priester in der Kirche ordinierte. In seinem Buch Take a Bishop Like Me (1979) verteidigte er seine Position, indem er argumentierte, dass viele Priester Homosexuelle seien, aber nur wenige den Mut hätten, dies anzuerkennen. Seine liberalen politischen Ansichten waren mit heftigem Traditionalismus verbunden, wenn es um die Liturgie und sogar das Glaubensbekenntnis ging. In seinen Schriften und Predigten beschrieb er sich manchmal als „wiedergeboren“ und bezog sich auf sein Erwachen zu einem glühenden christozentrischen Glauben als Internatsschüler.Von Geburt an, durch ererbten Reichtum, durch Freundschaften und beruflichen Erfolg war Moore ein anerkanntes Mitglied dessen, was oft als „Liberales Establishment“ bezeichnet wurde, einer Gruppe, zu der Kingman Brewster und Cyrus Vance gehörten, zusammen mit vielen anderen Absolventen des Yale College. Er schrieb drei Bücher: The Church Reclaims the City (1965), Take a Bishop Like Me (1979) und nach seiner Pensionierung Presences: A Bishop’s Life in the City (1997), eine Abhandlung seines Lebens.