iv xmlns:xhtml=» http://www.w3.org/1999/xhtml Fig. 1. (Venstre) Retningsbestemt fotoindusert elektronoverføring mellom bakterielle klorofyller og feofytiner i et sphaerodis bakteriell reaksjonssenterprotein resulterer i ladningsseparasjon over membranen (ikke vist) med positive ladninger på den ene siden og negative ladninger på den andre siden med redusert kinonderivat. (Høyre) På Samme Måte, Co1C3N4AQ-systemet Av Chu et al. (22) oppnådde også retningselektron og hulloverføring som resulterte i to katalytiske sentre Med Co for å utføre oksidativ reaksjon og AQ for å utføre reduksjonsreaksjon i samme system. Høyre: Tilpasset fra ref. 22, lisensiert UNDER CC BY-NC-ND 4.0.Inspirert av naturlig fotosyntese, har mange kunstige fotosyntetiske systemer blitt designet for å oppnå lignende funksjoner i fotoinducert sekvensiell, enveis og langdistanse elektronoverføring for samtidig oksidasjons-og reduksjonsreaksjoner i begge ender av elektronoverføringskjeden (16 ⇓ ⇓ ⇓ ⇓ -21). Det har imidlertid vært en lang kamp for effektivt å parre flere enkeltfotonhendelser med flere redoksekvivalenter som kreves for katalytisk reaksjon som vannsplitting. Ofte kan bare en av de to enkle halvreaksjonene finne sted, som ikke bare bruker bare elektroner eller hull, men forårsaker også ubalanse i ladningen. Noen systemer kan lide tap fra ladning rekombinasjon på grunn av utilstrekkelig hull / elektron separasjon etter exciton splitting og fra mangel på retning av ladningsseparasjon. Dermed har det vært en drøm for fotokatalyse eller solbrenselfellesskap å designe og syntetisere plattformer som er i stand til å akkumulere både godt separerte hull og elektroner fra fotoindusert ladningsseparasjon i tilstrekkelig lang tid til å utføre effektive og samtidige reduksjons-og oksidasjonsreaksjoner i et enkelt system.

arbeidet presentert Av Chu et al. (22) tittelen «Romlig separering redoks sentre PÅ 2D karbonnitrid med kobolt enkelt atom for photocatalytic H2O2 produksjon» har vist prisverdig fremgang å forlenge photoinduced hull / elektron separasjon tid og avstand i en syntetisk plattform VED HJELP AV C3N4 nanosheets som fungerer som lys-høsting antenne og lade transport rør. De smart utformet todimensjonal (2D) C3N4 nanosheets å være vert for en enkelt-atom kobolt cocatalyst senter ved hulrommene i midten av arket for oksidative reaksjoner og en annen cocatalyst anthraquinone (AQ) kovalent knyttet på kanten av nanosheets minst 1 nm bort fra Co senter for reduktiv reaksjon (Fig. 1). Når separasjonen av hull og elektron er riktig, lyktes disse forfatterne å utføre fotokatalytiske reaksjoner for å generere H2O2 Fra O2 OG H2O ved hjelp av plattformen ovenfor og oppnå flere katalytiske reaksjoner i en ENKELT 2d C3N4 nanosheet.

Selv Om Denne co1/AQ / C3N4-plattformen ser betydelig enklere ut enn reaksjonssenterproteinene i naturlig fotosyntese(Fig . 1), det har bemerkelsesverdig overvinne hinderet av lade rekombinasjon som exciton deler og oppnådd reaksjon selektivitet. For å bekrefte separasjonen av to forskjellige typer redokssentre, et koboltatom festet til et tomrom i midten som et oksidasjonssted for vann, og en AQ festet til kantene av arkene som reduksjonssted, brukte disse forfatterne flere fysiske karakteriseringsverktøy og oppnådde overbevisende bevis for å støtte deres resultater. Gjennom kontroll av doping konsentrasjoner Og steder Av Co OG AQ, var de i stand til å sette de to cocatalysts hverandre i en enkelt nanosheet for å hindre tap på grunn av ladning rekombinasjon, og oppnådde enveis og fjernt elektron overføring fra Co stedet TIL AQ samt scavenging både hull i den tidligere og elektroner i den sistnevnte, henholdsvis for oksidative og reduktive reaksjoner i en ENKELT c3n4 nanosheet. Videre forbedret Dette co1/AQ / C3N4-systemet også katalytisk reaksjonselektivitet ved å bruke AQ mot H2O2− syntese via to-elektron reduksjon Av O2 (O2 + 2H+ + 2E− → H2O2) i stedet for fire-elektron reduksjon Av O2 (O2 + 4h+ + 4e− → 2h2o) eller to-elektron H2 evolusjon (2h+ + 2e – → H2).

i sammendrag, Chu et al. i sin studie (22) takle samtidig følgende utfordringer i fotokatalyse I en plattform Av Co1 / AQ / C3N4: 1) flytte hull og elektron bort fra hvor de genereres via exciton splitting på lysabsorpsjon for å minimere tapet på grunn av geminate rekombinasjon via en halvleder 2d C3N4 nanosheet; 2) segregering av fotokatalytisk oksidasjon koboltsted i midten og reduksjon aq-område ved kanten slik at de to reaksjonene samtidig kan skje uten behov for offerdonor / akseptor og ekstern ledning; og 3) velge riktig aq-reduksjonssted slik at reaksjonen av å danne H2O2 er konkurransedyktig med andre reaksjoner i både energiske og kinetiske standpunkter.På grunn av de ovennevnte viktige fremskrittene åpner denne forskningen en tilnærming for å oppnå både effektive oksidasjons – og reduksjonsreaksjoner PÅ 2d-fotokatalysatorer for mange mulige reaksjoner som kan drives av fornybar solenergi. Vi ser frem til å se mer vellykkede kunstige fotosyntetiske systemer og fotokatalytiske systemer for drivstoffproduksjon for å lagre solenergi effektivt.