Smith aan slag voor de Colorado Rockies in 2010.Smith maakte zijn MLB-debuut bij de Colorado Rockies op 16 September 2007 in een 13-0 thuisoverwinning tegen de Florida Marlins. Tijdens het duel nam hij geen hit op in twee slagbeurten. Hij kreeg zijn eerste hit, een infield single, op September 21, 2007, in een 2-1 extra-innings weg overwinning op de San Diego Padres. Zijn hit kwam van Doug Brocail in de eerste helft van de 12e inning. Smith speelde in zeven wedstrijden tijdens het reguliere seizoen, racking up vijf hits in acht bats.Smith ’s succesvolle stint tijdens het reguliere seizoen leverde hem een plek op bij de Rockies’ 2007 postseason roster. In de 2007 National League Division Series tegen de Philadelphia Phillies, Smith had een pinch hit in twee slagbeurten. Zijn enige hit kwam in de tweede wedstrijd van de serie in een 10-5 overwinning tegen de Phillies. Het was een infield hit in de eerste helft van de vierde inning die de honken volzette met de Rockies neer, 3-2. De volgende slagvrouw, Colorado tweede honkman Kazuo Matsui, sloeg een memorabele grand slam om de Rockies een voorsprong te geven die ze nooit zouden opgeven. Colorado ging op de Phillies vegen in drie wedstrijden en vervolgens ging op de Arizona Diamondbacks te vegen in vier wedstrijden in de 2007 National League Championship Series. Nogmaals, Smith had een pinch hit in twee slagbeurten. De enige hit was in de vierde wedstrijd van de serie in een 6-4 series-clinching overwinning tegen de Diamondbacks. Dit keer sloeg Smith een tweehonkslag met twee uit en twee loopsters in scoringspositie in de tweede helft van de vierde inning met de Rockies down, 1-0. De double reed in beide loopsters om Colorado een 2-1 voorsprong te geven. Smith ging hierna scoren tijdens de inning na een Matsui honkslag. Colorado linksvelder Matt Holliday sloeg ook een homerun met drie run in de vierde inning om een vierde inning met zes run af te sluiten, allemaal met twee uit.

Smith was de laatste uit in de World Series 2007, met een strikeout tegen Jonathan Papelbon, de afsluiter van Boston Red Sox. In dat naseizoen blonk Smith uit, het slaan van boven .500.

Smith sloeg zijn eerste home run, een drie-run schot, op mei 25, 2008, in een 4-1 thuisoverwinning op de New York Mets. Hij sloeg de homerun op John Maine in de tweede helft van de vierde inning. Smith sloeg ook zijn eerste carrière in het park home run dat seizoen, dat was de achtste in Colorado Rockies geschiedenis.op 16 januari 2012 verruilden de Rockies Smith voor de Oakland Athleticsedit voor Guillermo Moscoso en Josh Outman. Als gevolg van zijn ernstige splits tussen rechtshandig en linkshandig werpen, Smith platooned in zijn twee seizoenen in Oakland. Hij sloeg .246 met 22 homeruns voor de A ‘ S tussen 2012 en 2013.= = = San Diego PadresEdit = = = op 3 December 2013 werd Smith geruild tegen de San Diego Padres voor pitcher Luke Gregerson. Op Maart 30, 2014, Smith sloeg een home run tegen Los Angeles Dodgers werpster Brian Wilson in zijn eerste slagbeurt als Padre. Op juli 2, 2014, Hij tekende een twee jaar, $13 miljoen verlenging. Smith maakte het seizoen af .266 met 12 homers en 48 RBIs. Hij leidde de Padres in batting average (.266), OBP (.367) en hits (118), evenals doubles, triples en wandelingen. Tijdens de 2014-15 offsason, de Padres verhandeld voor een trio van outfielders in Matt Kemp, wil Myers, en Justin Upton, waardoor Smith open om te worden verhandeld.op 30 December 2014 werd Smith geruild tegen de Seattle Mariners in ruil voor pitcher Brandon Maurer. In zijn eerste volledige seizoen in Seattle sloeg Smith .248 met 12 homeruns terwijl hij het grootste deel van het seizoen platooning met Franklin Gutierrez.= = = Baltimore OriolesEdit = = = op 6 januari 2017 ruilden de Mariners Smith naar de Baltimore Orioles in ruil voor werpster Yovani Gallardo. Op 7 April sloeg Smith zijn eerste homerun van het seizoen tegen de Yankees in de achtste inning om een 5-4 overwinning voor de Orioles veilig te stellen. Op 26 April verzamelde Smith zijn eerste walk-off van het seizoen, een honken vol lopen tegen de Rays om te winnen in de 11e inning met 5-4. Smith verscheen in 13 wedstrijden in de maand April voor de Orioles, slashing .238/.347/.476. Op 4 mei, in een 8-3 overwinning tegen de Red Sox, Smith ging 4-4 met vier wijd. Op 9 mei, hij sloeg een wedstrijd-koppelverkoop home run laat in de wedstrijd tegen de Nationals en de Orioles zou gaan om te winnen met 5-4. Hij koos voor free agency op 2 November.