Přírodní fotosyntetické systémy a fotokatalýza sdílet několik základních procesů ve společném včetně světelné energie konverze a využití, jako exciton (excitovaného stavu) generace/rozdělení a poplatku migrace. Vysoká účinnost přeměny světla na chemické redoxní ekvivalenty v přirozené fotosyntéze je dosažena kaskádou přenosu elektronů, která vede k dálkovému otvoru a separaci elektronů přes membránu (1⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓-9) (obr. 1). V důsledku toho je rekombinace náboje geminátu minimalizována a ztráta je snížena. Strojní přírodní fotosyntézy umožňuje vysoké kvantové výtěžky fotonů na elektron/nabíjecí účinnost konverze usnadněno doladit místní potenciální energie gradientu proteinové obklopující každý chlorofylu nebo jeho derivátu zajistit jednosměrný přenos elektronů a efektivní konečné starosti oddělení přes membránu (10⇓⇓⇓⇓-15). Otvory a elektrony oddělené daleko od sebe mohou jít samostatnými způsoby, jak řídit oxidaci vody a redukci chinonu. Pomocí funkce oxidu kovu clusteru nebo více redukčních ekvivalentů v molekuly, jako chinony, přírodní fotosyntézy uspěje ve spojení více single-photon události s generace více oxidačně-redukční ekvivalenty pro katalytické reakce, například štěpení vody.

Inspirován přírodní fotosyntézy, mnoho umělé fotosyntetické systémy byly navrženy tak, aby bylo dosaženo podobné funkce v photoinduced sekvenční, jednosměrné, a dlouho-vzdálenosti přenosu elektronů za současné oxidace a redukce reakce na obou koncích řetězce přenosu elektronů (16⇓⇓⇓⇓-21). Nicméně, to byl dlouhý boj, aby účinně pár, více single-photon události s více redox ekvivalent generace, nutné pro katalytické reakce, například štěpení vody. Často se může uskutečnit pouze jedna ze dvou samostatných polovičních reakcí, která nejen využívá pouze elektrony nebo díry, ale také způsobuje nerovnováhu náboje. Některé systémy mohou utrpět ztrátu z rekombinace náboje v důsledku nedostatečné separace otvorů / elektronů po rozštěpení excitonu a nedostatečné směrovosti separace náboje. Tak, to byl sen pro fotokatalýza nebo solární paliva společenství navrhnout a syntetizovat platforem, které jsou schopné hromadit oba dobře oddělené díry a elektrony z photoinduced starosti oddělení pro dostatečně dlouhou dobu k provádění účinného a současně redukční a oxidační reakce v jediném systému.

práce předložená Chu et al. (22) s názvem „Prostorově oddělující redox center na 2D carbon nitrid kobaltu jeden atom pro fotokatalytické H2O2 výroby“, ukázal chvályhodnou pokrok prodloužit photoinduced díra/elektron oddělení času a vzdálenosti v syntetické platformy pomocí C3N4 nanosheets, které fungují jako světlosběrné antény a poplatku dopravního potrubí. Oni chytře navržen tak, dvou-dimenzionální (2D) C3N4 nanosheets hostit jeden atom kobaltu cocatalyst centrum v dutin ve středu listu pro oxidační reakce a další cocatalyst anthrachinon (AQ) se kovalentně váže na okraji nanosheets alespoň 1 nm od Spolupráce centra pro redukční reakce (Obr. 1). Když k oddělení díry a elektronu je správné, tito autoři uspěl při provádění fotokatalytické reakce k výrobě H2O2 od O2 a H2O pomocí výše uvedené platformy a dosáhnout více katalytické reakce v jediném 2D C3N4 nanosheet.

ačkoli tato platforma Co1 / AQ/C3N4 vypadá výrazně jednodušší než proteiny reakčního centra při přirozené fotosyntéze (obr. 1), pozoruhodně překonal překážku rekombinace náboje, když se exciton rozdělí a dosáhl selektivity reakce. K potvrzení oddělení dvou různých typů redoxních center, kobalt atom připojen k prázdnotě uprostřed jako voda oxidace stránky, a AQ připojeny k okrajům listů jako snížení stránkách, tito autoři používají několik fyzikální charakteristika nástroje a získat přesvědčivé důkazy na podporu svých výsledků. Prostřednictvím kontroly dopingu koncentrace a umístění Co a AQ, byli schopni nastavit dva cocatalysts od sebe v jedné nanosheet, aby se zabránilo ztrátě kvůli obvinění rekombinace, a dosáhnout jednosměrné a vzdálený přenos elektronů z Co stránky AQ stejně jako úklidu oba otvory v bývalé a elektrony v druhé, respektive pro oxidační a redukční reakce v jediném C3N4 nanosheet. Navíc, tento Co1/AQ/C3N4 systém také zvýšenou katalytickou reakci selektivity pomocí AQ k H2O2 syntézy prostřednictvím dvou-elektronová redukce O2 (O2 + 2H+ + 2e− → H2O2), spíše než čtyř-elektronové redukce O2 (O2 + 4H+ + 4e− → 2H2O) nebo dvou-elektronové H2 evoluce (2H+ + 2e− → H2).

v souhrnu, Chu et al. ve své studii (22) současně řeší následující výzvy ve fotokatalýze na platformě Co1/AQ / C3N4: 1) pohybující se díra a elektron daleko od místa, kde jsou generovány prostřednictvím exciton rozdělení na absorpce světla, aby se minimalizovalo ztráty v důsledku zdvojený rekombinace prostřednictvím polovodičových 2D C3N4 nanosheet; 2) oddělování fotokatalytické oxidaci kobaltu místo ve středu a snížení AQ místě na okraji tak, že dvě reakce může současně probíhat bez potřeby pro obětní donor/akceptor a vnější kabeláže; a 3) výběr správné AQ snížení webu tak, že reakce tvořící H2O2 je konkurenceschopná s ostatními reakce v obou energický a kinetického hlediska.

Vzhledem k výše uvedené klíčové záloh, tento výzkum otevírá přístup pro dosažení efektivní oxidační a redukční reakce na 2D photocatalysts pro mnoho možných reakcí, které mohou být poháněny obnovitelnou solární energii. Těšíme se na úspěšnější umělé fotosyntetické systémy a fotokatalytické systémy pro výrobu paliva pro efektivní ukládání sluneční energie.