Natacha Rambova war vor allem als Ehefrau des Leinwandidols Rudolph Valentino bekannt und war auch eine talentierte Tänzerin und innovative Bühnenbildnerin, die den Art-Deco-Stil zum ersten Mal nach Hollywood brachte. Im Alter von 17 Jahren wurde sie Protegé und Liebhaberin des russischen Balletts Svengali Theodore Kosloff, eines brillanten, aber manipulativen Tänzers, der ihr ins Bein schoss, als sie schließlich aus seiner Tanzkompanie entkam. Sie wurde von Alla Nazimova, der exotischen, histrionischen bisexuellen Schauspielerin, als Art Director engagiert. Es gab viele Gerüchte, dass Rambova selbst sexuell mit Nazimova verbunden war, aber keiner wurde jemals bewiesen, und Rambova gab zu, die lesbische Subkultur nicht zu mögen.
Rambovas Bühnenbilder und Kostüme waren enorm innovativ, beeinflusst von Jugendstil und Art Deco. Der legendäre französische Künstler Erté erklärte sich zu einem Fan ihrer Arbeit. Ihre dramatischen Bühnen- und Kostümentwürfe für Nazimovas Salomé (1922) basierten auf Aubrey Beardsleys berühmten Illustrationen zu Oscar Wildes Stück.Sie lernte Rudolph Valentino kennen, als er mit Nazimova an Camille (1921) arbeitete. Zu der Zeit war er relativ unbekannt, Die vier Reiter der Apokalypse (1921) (im selben Jahr gemacht) war der Hit, der ihn in die Stratosphäre trieb. Bald begann der schüchterne Valentino, die exotische ehemalige Ballerina zu umwerben, und sie flohen im Mai 22nd 1922. Dieses Ereignis sollte einen Skandal auslösen, da bekannt wurde, dass Valentino nicht legal von seiner ehemaligen Frau Jean Acker geschieden war. Nachdem er wegen Bigamie angeklagt und bestraft worden war, heiratete das Paar im folgenden Jahr ruhig wieder.
Valentino verband mit Rambova war sowohl seine größte Freude und seinen größten Schmerz zu beweisen. Sie übernahm sofort die Leitung seiner Karriere und lehnte seine üblichen stereotypen Rollen als grunzender italienischer Hengst zugunsten von hochkarätigen Bildern wie dem katastrophalen Monsieur Beaucaire (1924) ab, einem Puderperückendrama, das nichts dazu beitrug, Gerüchte zu zerstreuen, dass es sich um eine Lavendelehe handelte – eine Vereinigung der Bequemlichkeit zwischen zwei Homosexuellen. Trotz Natachas bewundernswertem Ziel, ihren Mann von den Zwängen des Studios zu befreien und schließlich eine eigene Produktionsfirma zu gründen, Seine Karriere war in Trümmern. In dem Bestreben, seine Karriere wieder in Gang zu bringen, unterzeichnete er Verträge mit Produzenten, die Rambova ausdrücklich verboten, zu seinen Filmsets zu kommen.
Das schmerzhafte Ende ihrer Ehe im Jahr 1926 kam jedoch, weil Valentino Kinder haben wollte, während Rambova nicht. Seine Karriere war wieder auf Kurs, aber wenig mehr als sechs Monate später wurde er ins Krankenhaus eingeliefert. Auf seinem Sterbebett bat er Rambova, sie an seiner Seite zu haben, aber sie war in Europa. Als sie von seinem schlimmen Zustand hörte, Sie streckte auch die Hand nach ihm aus, und sie und Valentino tauschten liebevolle Telegramme aus. Sie glaubte, dass eine Versöhnung stattgefunden hatte. Aber sein Zustand verschlechterte sich und er starb bald an einem gebrochenen Magengeschwür. Rambova war Berichten zufolge am Boden zerstört. Natacha verließ Amerika nach ihrer Heirat mit Alvaro de Urzaiz in den 1930er Jahren nach Spanien. Reporter bemerkten, dass ihr zweiter Ehemann Valentino körperlich ähnelte, was darauf hindeutet, dass Rambova nie über ihren ersten Ehemann hinweggekommen ist. Sie erlebte den spanischen Bürgerkrieg mit ihm, aber ihre zweite Ehe endete geschieden, aus dem gleichen Grund, dass ihre erste Ehe endete, weil ihre Männer Kinder wollten, während sie es nicht tat. Ihr Interesse an Mystik entwickelte sich zu einem wissenschaftlichen Studium der alten Kulturen und der jungschen Psychologie. Ihre Sammlung fernöstlicher und ägyptischer Kunst war von Museumsqualität.Sie starb im Alter von 69 Jahren an Sklerodermie, einer schmerzhaften Magenerkrankung, die für das moderne Auge eindeutig durch die Anorexia nervosa verursacht wurde, an der sie ihr ganzes Leben lang litt.