Bei niedrigen Temperaturen und Drücken bis zu etwa 400 GPa bildet Wasserstoff eine Reihe fester Phasen, die aus diskreten H2-Molekülen gebildet werden. Phase I tritt bei niedrigen Temperaturen und Drücken auf und besteht aus einer hexagonalen, dicht gepackten Anordnung frei rotierender H2-Moleküle. Beim Erhöhen des Drucks bei niedriger Temperatur tritt ein Übergang in Phase II bei bis zu 110 GPa auf. Phase II ist eine Struktur mit gebrochener Symmetrie, in der sich die H2-Moleküle nicht mehr frei drehen können. Wenn der Druck bei niedriger Temperatur weiter erhöht wird, tritt eine Phase III bei etwa 160 GPa auf. Beim Erhöhen der Temperatur tritt ein Übergang zu einer Phase IV bei einer Temperatur von einigen hundert Kelvin bei einem Bereich von Drücken über 220 GPa auf.

Die Identifizierung der atomaren Strukturen der verschiedenen Phasen des molekularen festen Wasserstoffs ist äußerst schwierig, da Wasserstoffatome sehr schwach mit Röntgenstrahlen interagieren und nur kleine Proben von festem Wasserstoff in Diamantambosszellen erreicht werden können, so dass die Röntgenbeugung nur sehr begrenzte Informationen über die Strukturen liefert. Dennoch können Phasenübergänge erkannt werden, indem nach abrupten Änderungen in den Raman-Spektren von Proben gesucht wird. Darüber hinaus können atomare Strukturen aus einer Kombination von experimentellen Raman-Spektren und First-Principles-Modellierung abgeleitet werden. Dichtefunktionaltheoretische Berechnungen wurden verwendet, um nach Kandidatenstrukturen für jede Phase zu suchen. Diese Kandidatenstrukturen haben niedrige freie Energien und Raman-Spektren in Übereinstimmung mit den experimentellen Spektren. Quanten-Monte-Carlo-Methoden zusammen mit einer First-Principles-Behandlung von anharmonischen Schwingungseffekten wurden dann verwendet, um die relativen Gibbs-freien Energien dieser Strukturen zu erhalten und somit ein theoretisches Druck-Temperatur-Phasendiagramm zu erhalten, das in vernünftiger quantitativer Übereinstimmung mit dem Experiment steht. Auf dieser Grundlage wird angenommen, dass Phase II eine Molekülstruktur mit P21 / c-Symmetrie ist; Phase III ist (oder ähnelt) einer Struktur mit C2 / c-Symmetrie, die aus flachen Molekülschichten in einer verzerrten hexagonalen Anordnung besteht; und Phase IV ist (oder ähnelt) einer Struktur der PC-Symmetrie, die aus abwechselnden Schichten stark gebundener Moleküle und schwach gebundener graphenähnlicher Schichten besteht.