Shriver pflegte während seines Jurastudiums eine Verbindung zum Experiment für internationales Leben und führte eine dritte Gruppe von Studenten im Sommer 1939 nach Frankreich, als der Zweite Weltkrieg gerade erst begann. Zurück in Yale nahm er an einem Sommerprogramm der Marine teil und protestierte gleichzeitig aktiv gegen die Beteiligung Amerikas am Krieg. Nachdem er 1941 die juristische Fakultät abgeschlossen hatte, meldete er sich zum Dienst in der Marine und wurde einem neuen Schlachtschiff, der South Dakota, zugewiesen. Shriver diente 1942 als Kanonier in zwei großen Schlachten: der Schlacht von Santa Cruz und der Schlacht von Guadalcanal. Am 13.März 1945 erhielt Shriver die Aufgabe eines Geschütz- und Torpedooffiziers auf der USS Sandlance.Nach dem Krieg kehrte Shriver nach New York City zurück und arbeitete kurz in der Anwaltskanzlei Winthrop, Stimson, bevor er Redaktionsassistent bei Newsweek wurde. Während dieser Zeit lernte Shriver Eunice Kennedy kennen und begann für Joseph P. Kennedy bei JPK Enterprises in Manhattan zu arbeiten. Bald darauf zog Shriver nach Chicago, um Assistant General Manager des Merchandise Mart für Joseph Kennedy zu werden. 1947 zog er nach Washington, DC, um Eunice Kennedy bei der Nationalen Konferenz zur Prävention und Kontrolle der Jugendkriminalität zu helfen. Etwas weniger als ein Jahr verging, bevor Shriver nach Chicago zurückkehrte, um seine Arbeit im Merchandise Mart wieder aufzunehmen.Shriver heiratete Eunice Kennedy am 23.Mai 1953. Die Hochzeit fand in der St. Patrick’s Cathedral in New York City statt, wobei Kardinal Spellman, ein Freund der Kennedy-Familie, amtierte. Die Shrivers hätten fünf Kinder: Robert III, Maria, Timothy, Mark und Anthony.

Kurz nach der Hochzeit ließ sich das Paar in Chicago nieder. 1955 begann Shriver, sowohl den Catholic Schools Council, eine Organisation zur Aufhebung der Rassentrennung von Schulen, als auch das Chicago Board of Education zu leiten. 1960 koordinierte Shriver die Vorwahlen in Wisconsin und West Virginia für John F. Kennedys Präsidentschaftskampagne. Als Kennedy gewählt wurde, Shriver wurde gebeten, das Talent Hunt Committee anzuweisen, geeignete Kandidaten für die höchsten Verwaltungs- und Botschafterpositionen zu recherchieren und zu finden.

John F. Kennedys Wahl führte zu einer der wichtigsten und langlebigsten Errungenschaften Shrivers, der Schaffung des Peace Corps. Die Idee für das Peace Corps entstand aus zwei Reden, die John F. Kennedy im Wahlkampf hielt. An der University of Michigan stellte Kennedy die Idee eines Jugenddienstkorps für Studenten vor. Monate später festigte Kennedy seine Ideen über das Service Corps und machte es zu einem wichtigen Wahlversprechen. Shriver wurde gebeten, an einem Bericht über die Machbarkeit eines Freiwilligenkorps zu arbeiten, das an Projekten in anderen Ländern arbeiten würde. Kurz nach Erhalt des Berichts unterzeichnete Kennedy die Executive Order zur Gründung des Peace Corps (Executive Order 10924).Shriver war von 1961 bis 1966 Direktor des Peace Corps. Während seiner Amtszeit als Direktor reiste er durch die Vereinigten Staaten und hielt Reden über das Peace Corps in vielen verschiedenen Kontexten: Abschlussfeiern, Ehrendoktorwürden, politischen Treffen und Wirtschaftsräten. Shriver unternahm auch Auslandsreisen nach Lateinamerika, Afrika, in den Nahen Osten und nach Deutschland, um die Arbeit des Peace Corps in diesen Ländern zu überprüfen und neue Verbindungen für zukünftige Programme herzustellen.Nach Präsident Kennedys Tod am 22.November 1963 leitete Shriver weiterhin das Peace Corps und half gleichzeitig, Präsident Johnsons neuen Krieg gegen die Armut zu beginnen. Obwohl die Rede war, dass diese Arbeit zu einem Vizepräsidentenangebot für Shriver bei den Präsidentschaftswahlen 1964 führen würde, wählte Präsident Johnson stattdessen den Senator von Minnesota, Hubert Humphrey, als seinen Mitstreiter. Am 20. August 1964 unterzeichnete Johnson das Office of Economic Opportunity (OEO) Act, das schließlich eine Berufsausbildung, Arbeitsstudienprogramme, Darlehen und Zuschüsse für arme Landwirte sowie einen Freiwilligendienst im Inland vorsah, der mit lokalen Regierungen und Gemeinden zusammenarbeitete. Nachdem er monatelang den Grundstein für das OEO gelegt hatte, wurde Shriver der erste Direktor der Agentur. Das OEO wurde schnell als Domestic Peace Corps bezeichnet und verzweigte sich in viele verschiedene Programme, darunter Volunteers in Service to America (VISTA), Community Action Program (CAP), Job Corps, Head Start und das Neighborhood Youth Corps. Shriver reiste ausgiebig durch das Land, hielt Reden, besuchte verschiedene Gemeinden, in denen Armutsprogramme existierten, und ermutigte andere, sich dem Krieg gegen die Armut anzuschließen. Am 12.April 1968 trat er als Direktor der OEO zurück.Am 7. Mai 1968 wurde Shriver als US-Botschafter in Frankreich vereidigt. Sein Job in Paris sollte nicht einfach werden, da die amerikanischen Beziehungen zu Frankreich und insbesondere zum französischen Präsidenten Charles de Gaulle im Laufe des Jahrzehnts zunehmend angespannt waren. Präsident de Gaulle hatte 1964 diplomatische Beziehungen mit dem kommunistischen China aufgenommen, sich 1966 aus der integrierten Militärorganisation der Nordatlantikvertragsorganisation (NATO) zurückgezogen, 1967 den amerikanischen Krieg in Vietnam öffentlich angeprangert und 1968 französisch-kanadische Separatisten ermutigt. Die Vereinigten Staaten ihrerseits hatten sich konsequent geweigert, Frankreich bei seinem Streben nach einer Atommacht zu unterstützen. Die innenpolitische Situation in Frankreich erwies sich ebenfalls als schwierig; Bei seiner Ankunft in Paris stieß Shriver auf eine schwere innenpolitische Krise mit landesweiten Streiks und Studentenunruhen.Trotz dieser Hindernisse schlossen Shriver und de Gaulle eine funktionierende Freundschaft, und die Familie Shriver wurde zu beliebten und oft publizierten Mitgliedern der Pariser Gesellschaft. Die französisch-amerikanischen Beziehungen begannen infolge dieser Freundschaft aufzutauen und wurden gefördert, als de Gaulle 1969 von seinem ehemaligen Premierminister Georges Pompidou abgelöst wurde. Als Botschafter war Shriver an den Pariser Friedensgesprächen beteiligt, die 1968 zwischen den Vereinigten Staaten und vietnamesischen Beamten begannen. Er beaufsichtigte auch den Besuch von Präsident Richard Nixon in Paris im Jahr 1969, der den ersten amerikanischen Staatsbesuch in Frankreich seit 1961 markierte, sowie den Staatsbesuch von Präsident Pompidou in Washington, DC im März 1970.Trotz seines Erfolgs als Botschafter und der scheinbaren Zufriedenheit seiner Familie mit dem Leben in Paris waren Sargent Shrivers Gedanken und Ambitionen nie weit von der politischen Szene in den Vereinigten Staaten entfernt. Seine Korrespondenz mit Freunden und Kollegen berührte verschiedene politische Möglichkeiten, darunter die Nominierung des demokratischen Vizepräsidenten 1968, eine Nominierung zum Botschafter bei den Vereinten Nationen, eine Kandidatur für das Gouverneursamt von Maryland und Shrivers anhaltend starkes politisches Potenzial in Illinois. Diese Periode war auch gekennzeichnet durch Eunice Kennedy Shrivers Organisation der Ersten Internationalen Special Olympic Games, die im Juli 1968 in Chicago stattfanden, und die Ermordung von Shrivers Schwager Robert F. Kennedy, weniger als einen Monat nach der Ankunft der Shrivers in Paris.Nach seiner Rückkehr aus Frankreich im Jahr 1970 gründete Shriver die Congressional Leadership for the Future (CLF). Die CLF fungierte als unabhängige Organisation, die vom Democratic National Committee getrennt war, wobei Shriver als Vorsitzender fungierte. Die CLF kämpfte im Namen demokratischer Kandidaten im ganzen Land für die Kongressrennen im November 1970. Shriver reiste zusammen mit seinem kleinen Stab ausgiebig durch die Vereinigten Staaten, insbesondere dort, wo Rennen als heiß umkämpft galten, hielt Reden, veranstaltete Mittag- und Abendessen, nahm an lokalen Gemeindeveranstaltungen teil und sammelte Unterstützung für Kandidaten. Die CLF sammelte Forschungsergebnisse zu den verschiedenen Kandidaten, die sie unterstützten, ihre Gegner, und die relevanten politischen, sozial, und wirtschaftliche Fragen im Zusammenhang mit jeder Wahl. Shriver hielt in dieser kurzen Zeit viele politische Reden, die Teil seiner bekannten Rhetorik wurden, einschließlich „Reifer Patriotismus: Ein Wendepunkt in der amerikanischen Geschichte,““Die menschliche Realität der Rezession,Und „Elefantitis im Weißen Haus.“1972 kandidierte Shriver zusammen mit dem Präsidentschaftskandidaten George McGovern für den Vizepräsidenten der Demokraten. Missouri Senator Thomas Eagleton wurde als McGovern Running Mate auf der 1972 Democratic Party Convention nominiert, aber McGovern beschlossen, mit Shriver stattdessen laufen, nachdem bekannt wurde, dass Eagleton Elektroschock-Therapie unterzogen hatte, um Depressionen zu behandeln. McGovern und Shriver verloren die Parlamentswahlen im November an die republikanischen Kandidaten Richard Nixon und Spiro Agnew.Nach der Wahl verließ Shriver das öffentliche Leben, um der Anwaltskanzlei von Fried, Frank, Harris, Shriver und Jacobson beizutreten. 1976 führte Shriver eine kurzlebige Kampagne für den Präsidenten, kehrte aber bald zu seinen privaten Bemühungen zurück.Sargent Shriver starb am 18.Januar 2011 im Alter von 95 Jahren.