Merritt schuf und spielt Hauptrollen in den Bands The Magnetic Fields, The 6ths, The Gothic Archies und Future Bible Heroes. Er verwendete kurz den Namen Baudelaire Memorial Orchestra als Zuschreibung für ein Lied, das für Lemony Snickets A Series of Unfortunate Events mit dem Titel „Scream and Run Away“ geschrieben wurde. Weitere Musik wurde für die Hörbuchversionen der Serie aufgenommen und den gotischen Archies zugeschrieben. The Tragic Treasury wurde von Nonesuch Records im Oktober 2006 zusammen mit dem 13. und letzten Buch der Serie veröffentlicht.

Unter seinem eigenen Namen nahm er die Soundtracks zu den Filmen Eban and Charley und Pieces of April auf und veröffentlichte sie. Der Soundtrack zur Nickelodeon-Show The Adventures of Pete & Pete zeigte viele seiner Songs.Er und der Regisseur Chen Shi-Zheng haben an drei Musiktheaterstücken zusammengearbeitet: The Orphan of Zhao (2003), Peach Blossom Fan (2004) und My Life as a Fairy Tale (2005). Ausgewählte Tracks aus diesen Werken wurden auf Nonesuch Records unter dem Titel Showtunes veröffentlicht.Darüber hinaus ist er ein Drittel des seltenen Live-Ensembles the Three Terrors, zu dessen weiteren Hauptmitgliedern Dudley Klute und LD Beghtol von 69 Love Songs gehören. Frühere Themen dieser Aufführungen waren französische Popmusik, Filmthemen (einschließlich des Titelsongs von Deep Throat), Intoxikation und New York City. Kenny Mellman (von Kiki & Herb), James Jacobs, Daniel Handler, Jon DeRosa und andere sind bei diesen sporadischen Galaveranstaltungen mit den Three Terrors aufgetreten.Merritt schrieb und sang „I’m in a Lonely Way“ in einem Werbespot für Volvo, der im Sommer und Herbst 2007 ausgestrahlt wurde. Er spielte auch „Die Räder am Auto“.Merritt schrieb die Musik und die Texte für eine Off-Broadway-Bühnenmusicaladaption von 2009 Coraline, ein Roman von Neil Gaiman. In der MCC-Theaterproduktion wird seine Musik von einem Klavier– „Orchester“ aufgeführt – komplett mit einem traditionellen Klavier, einem Spielzeugklavier und einem präparierten Klavier (einem Klavier, dessen Klang durch Anbringen von Gegenständen – wie z. B. Zinnfolie – verändert wurde) Gummibänder und Spielkarten – an den Saiten).Er produzierte eine Filmmusik für den Stummfilm 20.000 Meilen unter dem Meer, der am 4. Mai 2010 im Rahmen des San Francisco International Film Festival im Castro Theatre in San Francisco aufgeführt wurde.