Merritt a créé et joue les rôles principaux dans les groupes The Magnetic Fields, The 6ths, The Gothic Archies et Future Bible Heroes. Il a brièvement utilisé le nom de l’Orchestre commémoratif Baudelaire comme attribution d’une chanson écrite pour une série d’événements malheureux de Lemony Snicket, intitulée « Scream and Run Away ». D’autres musiques ont été enregistrées pour les versions de livres audio de la série et sont attribuées aux Archies gothiques. The Tragic Treasury a été publié par Nonesuch Records en octobre 2006 avec le 13e et dernier livre de la série.

Sous son propre nom, il enregistre et publie les bandes sonores des films Eban et Charley et Pieces of April. La bande originale de l’émission de Nickelodeon The Adventures of Pete &Pete présentait plusieurs de ses chansons.

Lui et le metteur en scène Chen Shi-Zheng ont collaboré sur trois pièces de théâtre musical; L’Orphelin de Zhao (2003), Fan de Fleurs de pêche (2004) et Ma vie de conte de fées (2005). Des morceaux sélectionnés de ces œuvres ont été publiés sur Nonesuch Records sous le titre Showtunes.

De plus, il est le tiers de l’ensemble The Three Terrors, peu fréquent et uniquement en concert, dont les autres membres principaux comprennent Dudley Klute et LD Beghtol de 69 Love Songs. Les thèmes passés de ces performances ont inclus la musique pop française, des thèmes de films (y compris la chanson-titre de Deep Throat), l’intoxication et la ville de New York. Kenny Mellman (de Kiki &Herb), James Jacobs, Daniel Handler, Jon DeRosa et d’autres ont joué avec les Trois Terrors lors de ces événements de gala sporadiques.

Merritt a écrit et chanté « I’m in a Lonely Way » dans une publicité télévisée pour Volvo diffusée à l’été et à l’automne 2007. Il a également interprété « Les Roues sur la voiture ».

Merritt a écrit la musique et les paroles d’une adaptation musicale Off-Broadway de Coraline, un roman de Neil Gaiman, sorti en 2009. Dans la production du théâtre MCC, sa musique sera interprétée par un « orchestre » de piano – avec un piano traditionnel, un piano jouet et un piano préparé (un piano dont le son a été modifié en attachant des objets – tels que du papier d’aluminium, des élastiques et des cartes à jouer – aux cordes).

Il a produit une partition pour le film muet 20 000 Lieues sous les mers qui a été joué au Castro Theatre de San Francisco le 4 mai 2010 dans le cadre du Festival International du Film de San Francisco.