自然光合成系と光触媒は、励起子（励起状態）の生成/分裂、電荷移動など、光エネルギー変換と利用を含むいくつかの基本的なプロセスを共通して共有している。 自然の光合成における化学酸化還元当量への光変換の高効率は、膜を横切って長距離正孔と電子分離をもたらす電子移動カスケードによって達成され(1⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓-9) (図1.1.1. 1). その結果、電荷geminate再結合が最小化され、損失が低減される。 自然光合成の機械は、各クロロフィルまたはその誘導体を取り巻くタンパク質による微調整された局所ポテンシャルエネルギー勾配によって促進される光子から電子/電荷への高量子収率を可能にし、一方向電子移動および膜を横切る効率的な最終電荷分離（10≤-15）を確実にする。 したがって、互いに遠く離れて分離された正孔と電子は、それぞれ水の酸化とキノンの還元を駆動するために別々の方法を行くことができます。 金属酸化物クラスターやキノンのような分子中の複数の還元当量の機能を用いて、自然な光合成は、水分裂などの触媒反応のための複数の酸化還元当量の生成と複数の単一光子イベントを結合することに成功した。

自然の光合成に触発され、多くの人工光合成システムは、電子伝達鎖（16π-21）の両端での同時酸化および還元反応のための光誘起順次、単方向、およ しかし、水の分裂などの触媒反応に必要な複数の酸化還元等価生成と複数の単一光子事象を効果的に結合することは長い間苦労してきました。 多くの場合、二つの単一の半反応のうちの一つだけが起こることがあり、これは電子または正孔のみを使用するだけでなく、電荷の不均衡を引き起こ いくつかの系は，励起子分裂後の正孔／電子分離が不十分であり，電荷分離の方向性が欠如しているために電荷再結合による損失を被る可能性がある。 このように、光触媒や太陽燃料コミュニティにとって、光誘起電荷分離からよく分離された正孔と電子の両方を十分に長い時間蓄積し、単一の系で効果的かつ同時の還元反応と酸化反応を行うことができるプラットフォームを設計し、合成することは夢であった。

Chuらによって提示された作品。 (22)”光触媒H2O2生産のためのコバルト単一原子を用いた2D窒化炭素上の酸化還元中心を空間的に分離する”と題されたc3N4ナノシートを用いた合成プラットフォームにおける光誘起正孔/電子分離時間と距離を延長するための立派な進歩を示している光収harvestingアンテナと電荷輸送導管として機能する。 彼らは、酸化反応のためのシートの中央の空隙に単一原子コバルト助触媒中心をホストし、還元反応のためのCo中心から少なくとも1nm離れたナノシートの端に共有結合した別の助触媒アントラキノン（AQ）をホストするために、二次元（2D）c3N4ナノシートを巧みに設計した（図。 1). 正孔と電子の分離が正しいとき、これらの著者らは、上記のプラットフォームを用いてO2とH2OからH2O2を生成する光触媒反応を行い、単一の2D C3N4ナノシートで複数の触媒反応を達成することに成功した。

このCo1/AQ/C3N4プラットフォームは、自然光合成における反応中心タンパク質よりも有意に単純に見えるが（図。 1)、それは励起子の分割として電荷再結合のハードルを著しく克服し、反応選択性を達成しました。 二つの異なるタイプの酸化還元中心の分離，中央のボイドに水酸化サイトとして結合したコバルト原子と還元サイトとしてシートの端に結合したＡＱの分離を確認するために，これらの著者らはいくつかの物理的特性評価ツールを用いて，その結果を支持する説得力のある証拠を得た。 CoとAQのドーピング濃度と位置を制御することにより、電荷再結合による損失を防ぐために二つの共触媒を単一のナノシート内に分離することができ、CoサイトからAQへの一方向性および遠隔電子移動を達成し、単一のC3N4ナノシートにおける酸化反応および還元反応のために、前者の正孔および後者の電子の両方をそれぞれ清掃することができた。 また、このCo1/AQ/C3N4システムはまた、O2の二電子還元（O2+2H++2e-→H2O2）ではなく、O2の四電子還元（O2+4H++4e−→2H2O）または二電子H2進化（2h++2e-→H2）を介してH2O2合成に向かってAQを使用することによって触媒反応選択性を強化した。要約すると、Chu et al. 彼らの研究（22）では、Co1/AQ/C3N4のプラットフォームにおける光触媒における以下の課題に同時に取り組む: 1)光吸収時に励起子分裂を介して正孔と電子を移動させ、半導体2D C3N4ナノシートを介して再結合による損失を最小限に抑えること、2)中間の光触媒酸化コバルトサイトとエッジの還元AQサイトを分離し、犠牲ドナー/アクセプタと外部配線を必要とせずに二つの反応が同時に起こることができるようにすること、3)H2O2を形成する反応がエネルギッシュおよび速度論的観点の両方で他の反応と競合するように適切なAQ還元サイトを選択すること。

以上の重要な進歩のために、本研究は、再生可能な太陽エネルギーによって駆動することができる多くの可能な反応のために、2D光触媒上の効率 私たちは、太陽エネルギーを効果的に貯蔵するための燃料生成のための人工光合成システムと光触媒システムのより成功を期待しています。

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