Syms s-a născut Sylvia Blagman în Brooklyn, New York. În copilărie, a avut poliomielită. În adolescență, a mers la cluburile de noapte de jazz de pe strada 52 Din New York și a primit instruire informală de la Billie Holiday. A debutat în 1941 la grajdul lui Kelly.

în 1948, cântând la Cinderella Club din Greenwich Village, a fost văzută de Mae West, care i-a oferit un rol într-un spectacol pe care îl făcea. Printre alții care au observat-o în cluburile de noapte a fost Frank Sinatra, care a considerat-o „cea mai mare cântăreață de salon din lume.”Sinatra și-a condus albumul din 1982, Syms de Sinatra.

ea a fost semnată la un contract de Decca Records, având succesul ei major cu o înregistrare a „I could have Danced All Night” în 1956, care a vândut peste un milion de exemplare și a primit un disc de aur. Syms a făcut apariții regulate la Carlyle în Manhattan. Uneori, impromptu, în timp ce se bucura de un cocktail în barul de la Carlyle, ea ar merge pe scenă și de a efectua cu alte regulate cabaret lui, Bobby Short.

Syms a avut un plămân îndepărtat în jurul anului 1972. Operațiunea nu a împiedicat-o să interpreteze rolul Bloody Mary în musicalul Pacificul de Sud la Teatrul de cină Chateau De Ville.

a murit de un atac de cord în timp ce se afla pe scenă în camera de stejar de la Hotelul Algonquin din New York. Avea 74 de ani.

pe 25 iunie 2019, New York Times revista a enumerat Sylvia Syms printre sute de artiști al căror material ar fi fost distrus în focul Universal din 2008.