urodziła się jako Sylvia Blagman w Brooklynie w stanie Nowy Jork. Jako dziecko miała polio. Jako nastolatka chodziła do jazzowych klubów nocnych na 52. ulicy Nowego Jorku i otrzymała nieformalne szkolenie od Billie Holiday. Zadebiutowała w 1941 roku w stajni Kelly ’ ego.

w 1948 roku, występując w Cinderella Club w Greenwich Village, została dostrzeżona przez Mae West, która dała jej rolę w serialu, który robiła. W nocnych klubach obserwował ją m.in. Frank Sinatra, który uważał ją za ” największą na świecie piosenkarkę saloonową.”Sinatra nagrała swój album” Syms by Sinatra ” z 1982 roku.

podpisała kontrakt z wytwórnią Decca Records, odnosząc duży sukces płytą „I Could Have Danced All Night” w 1956 roku, która sprzedała się w ponad milionie egzemplarzy i otrzymała Złotą Płytę. Syms regularnie występował w Carlyle na Manhattanie. Czasami improwizowana, delektując się koktajlem w barze Carlyle, chodziła na scenę i występowała z innym regularnym kabaretem, Bobbym shortem.

Syms miał płuco usunięte około 1972 roku. Operacja nie przeszkodziła jej w występie jako Bloody Mary w musicalu Południowy Pacyfik w Teatrze Chateau de Ville.

zmarła na atak serca podczas występu na scenie w Oak Room w hotelu Algonquin w Nowym Jorku. Miała 74 lata.

25 czerwca 2019 roku magazyn New York Times umieścił Sylvię Syms wśród setek artystów, których materiał został podobno zniszczony w pożarze Universal w 2008 roku.