Lorsque la réputation de bon mécanicien de Yunick s’est répandue dans la ville, Marshall Teague, propriétaire d’une équipe de course de stock-car locale, l’a invité à rejoindre l’équipe et Yunick a accepté, bien qu’il ne soit pas complètement familier avec les courses de stock-car. Il a préparé un Hudson Hornet pour le pilote Herb Thomas pour la deuxième course du Southern 500 à Darlington, en Caroline du Sud, qui a remporté la course.

Entre 1958 et 1973, Yunick participe également aux 500 miles d’Indianapolis, sa voiture remportant la course de 1960. Ses innovations comprenaient la « Reverse Torque Special » de 1959, avec le moteur tournant en rotation opposée à la normale, et la Hurst Floor Shifter Special, une voiture avec la capsule du conducteur montée en « side-car » en 1964. En 1962, Yunick a changé pour toujours les courses à roues ouvertes lorsqu’il a monté une aile sur le Roadster Watson Simoniz Vista Special de Jim Rathmann. L’aile, conçue pour augmenter la force d’appui, a permis à Rathmann d’atteindre des vitesses de virage jamais vues auparavant sur l’Indianapolis Motor Speedway, mais a créé tellement de traînée qu’elle a en fait entraîné la voiture à enregistrer des temps au tour plus lents. L’Automobile Club des États-Unis (USAC) a immédiatement interdit l’utilisation des ailes, mais elles ont rapidement commencé à apparaître sur les voitures en compétition en Can-Am et en Formule 1 et en 1972, l’USAC a de nouveau autorisé leur utilisation. Il a également participé à des courses de dragsters.

La carrière de pilote de Yunick l’a mis en contact avec des représentants de l’industrie automobile, et il est devenu l’équipe de course d’usine non officielle de Chevrolet, ainsi que responsable des efforts de NASCAR pour Ford et Pontiac. Une grande partie du développement à haute performance du moteur à petit bloc Chevrolet a impliqué Yunick dans la conception, les tests, ou les deux. Yunick a couru des Chevrolet en 1955 et 1956, des Ford en 1957 et 1958 et des Pontiacs de 1959 à 1963. C’est avec Pontiac que Yunick est devenu le premier propriétaire de l’équipe à remporter deux fois la Daytona 500 (1961 et 1962), et le premier à placer un pilote, son ami proche Fireball Roberts, sur la pole trois fois (1960-1962); cela a également fait de Pontiac le premier constructeur à le faire.

À la suite de l’accident de Fireball Roberts à Charlotte en 1964 — où il est décédé après 40 jours de brûlures, Yunick a commencé une campagne pour des modifications de sécurité afin d’éviter que de telles catastrophes ne se reproduisent. Après avoir été annulé à plusieurs reprises par le propriétaire de la NASCAR, Bill France Sr., Yunick a quitté la NASCAR en 1970.

Comme la plupart des coureurs à succès, Yunick était un maître de la zone grise à cheval sur les règles. Son exploit le plus célèbre est peut-être sa Chevrolet Chevelle #13 de 1966, pilotée par Curtis Turner. La voiture était tellement plus rapide que la concurrence lors des tests qu’ils étaient certains que la tricherie était en cause; une sorte d’amélioration aérodynamique était fortement suspectée, mais le profil de la voiture semblait être entièrement en stock, comme le règlement l’exigeait. Il a finalement été découvert que Yunick avait abaissé et modifié le toit et les fenêtres et soulevé le plancher (pour abaisser la carrosserie) de la voiture de série. Cette voiture a de nombreuses légendes à ce sujet, et elles ont été définitivement démystifiées par l’épisode Dinner with Racers 2019 sur Amazon Prime TV. Depuis lors, la NASCAR exigeait que le toit, le capot et le coffre de chaque voiture de course soient adaptés aux modèles représentant le profil exact de la voiture de série.

Une autre improvisation de Yunick consistait à contourner la réglementation spécifiant une taille maximale pour le réservoir de carburant, en utilisant des bobines de 11 pieds (3 mètres) de tubes de 2 pouces (5 centimètres) de diamètre pour la conduite de carburant pour ajouter environ 1,5 gallons américains (6 litres) à la capacité de carburant de la voiture. Une fois, les responsables de la NASCAR ont dressé une liste de neuf éléments que Yunick devait réparer avant que la voiture ne soit autorisée sur la piste. Les responsables suspects de la NASCAR avaient retiré le réservoir pour inspection. Yunick a démarré la voiture sans réservoir d’essence et a dit « Mieux vaut en faire dix », et l’a ramenée aux stands. Il a utilisé un ballon de basket dans le réservoir de carburant qui pouvait être gonflé lorsque la capacité de carburant de la voiture était vérifiée et dégonflée pour la course.

Yunick a également utilisé des innovations telles que des châssis décalés, des planchers surélevés, des spoilers de toit, l’injection d’oxyde nitreux et d’autres modifications souvent dans la lettre du livre des règles, sinon l’esprit. « Tous ces autres gars trichaient 10 fois pire que nous », a écrit Yunick dans son autobiographie, « donc c’était juste de la légitime défense. »Le succès de Yunick est également dû à son expertise en aérodynamique des voitures de course.

Lors d’un autre incident, Yunick s’est présenté pour une course avec des ailes arrière de série qui recouvraient partiellement les pneus arrière de sa Chevelle. La voiture s’est bien qualifiée grâce à une aérodynamique améliorée, mais les autres équipes riaient et se demandaient comment il allait changer les pneus lors des arrêts aux stands. Après la qualification, Yunick a rapidement coupé les ouvertures des ailes arrière. Les autres équipes se sont plaintes de NASCAR, mais Smokey a déclaré: « Le règlement dit que je PEUX couper les ailes arrière, mais il ne dit pas QUAND je peux les couper. »

Yunick a également construit une Camaro de 1968 pour Trans-Am racing. Bien que Yunick ait établi plusieurs records de vitesse et d’endurance avec la voiture au Bonneville Speedway, avec un moteur de 302 pouces cubes (~ 4942 centimètres cubes) et un moteur de 396 pouces cubes (~ 6489 centimètres cubes), elle n’a jamais gagné de course alors que Yunick en était propriétaire. Il a ensuite été vendu à Don Yenko, qui a remporté plusieurs courses. De manière typique de Yunick, la voiture, bien que superficiellement une Camaro d’origine, avait des panneaux de carrosserie trempés dans l’acide et des vitres plus minces pour réduire le poids, l’extrémité avant de la carrosserie inclinée vers le bas et le pare-brise décontracté pour l’aérodynamique, les quatre ailes élargies, le sous-châssis avant Z’ed (pour déplacer physiquement la suspension avant plus haut et plus bas l’avant de la voiture) et le plancher déplacé vers le haut pour abaisser la voiture, et de nombreuses autres modifications détaillées. Les rails d’égouttement ont même été rapprochés du corps pour une infime amélioration aérodynamique. Un connecteur au système d’huile moteur a été étendu à l’intérieur de la voiture, pour permettre au conducteur d’ajouter de l’huile à partir d’un tuyau sous pression lors des arrêts au stand. Afin de permettre au conducteur une liberté de mouvement suffisante, le harnais d’épaule a été modifié pour inclure un mécanisme à cliquet à câble d’un hélicoptère militaire. En 1993, Vic Edelbrock Jr. a acheté et restauré la voiture.

Contrairement à l’opinion populaire, Yunick a conçu la première barrière de piste de course « safe wall » au début des années 1980 en utilisant de vieux pneus entre des feuilles de contreplaqué mais NASCAR n’a pas adopté son idée. Yunick a également développé des vérins pneumatiques pour les voitures de série en 1961, mais la NASCAR ne les a pas jugés appropriés.